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自組裝製備氧化石墨烯框架複(fù)合膜用於氣體小分子篩分(fèn)研究進展(zhǎn)

作者:http://www.hryok.com 發布時間:2019-10-05 10:32:25

自組裝製備氧(yǎng)化石(shí)墨烯框架複合膜用於(yú)氣體小分(fèn)子篩(shāi)分研究(jiū)進展

近日,中國科學院(yuàn)低(dī)碳轉化科學與工程重點實驗室暨中科(kē)院上海高等研究院-上(shàng)海(hǎi)科技大學低碳(tàn)能源聯合實驗室在自組裝製備氧化石墨烯框架複合膜用於氣體小分子(zǐ)篩分研究中取得進展。


單(dān)層氧(yǎng)化石(shí)墨烯(GO)堆垛形成的二維層間納米通道可(kě)用於尺寸篩分。由於(yú)具有材料易(yì)得、製備簡單和性能(néng)優(yōu)越等(děng)特點,GO基膜已迅速成為當今膜科學與技術前(qián)沿的一項重要和熱門課題(tí),分離(lí)對(duì)象涵蓋氣體、液體和脫鹽等領域。隨著研究深入,GO基膜凸顯兩個主要問題,一是如何精確調控二維通道大小以適應不同(tóng)對象(特別是小分子)的分離需求;二是如何有效增強層間作用力(lì)和強度,提升膜的可用性。

GO基膜與分子篩膜等(děng)具有內部強(qiáng)相互(hù)作用不同,其體相主要為pi-pi鍵和氫鍵等弱作用力,膜機械(xiè)強度低,且客體分子在分離時可以輕易擴大層間(jiān)距,從而影響分離性能和穩定性(xìng)。增強(qiáng)碳層間的作用力(lì)最(zuì)直接有效的辦法是以GO含(hán)氧基團為“錨點”,通(tōng)過交聯分(fèn)子對GO碳層進行共價橋(qiáo)連(lián),從而形成層間距均一的氧化石墨烯框架(jià)(GOFs)。為同時達到控製層間距滿足小分子篩分的目的,交聯分(fèn)子需擁有多活性基團,且尺(chǐ)寸越小越有利於層間距控(kòng)製。


在該研究中,研究員孫予罕、曾高峰團隊選擇了具有雙NH2-和C=S-多活(huó)性終(zhōng)端,分(fèn)子骨架(jià)僅有3原子,且具有弱還原性的硫脲(niào)(TU)作為交聯分子。為(wéi)獲得均質連續的GOF複合膜,該團隊首先通過載(zǎi)體(tǐ)表麵嫁接的活性基團與GO反(fǎn)應(yīng),在(zài)載體上固定單層GO;再由TU、GO經脫水縮(suō)合和親核加成(chéng)反應,在載(zǎi)體上實現周期性組裝形成均質TU-GOF複(fù)合膜,首(shǒu)次實現層層自組(zǔ)裝。


通過條件控製(zhì),TU-GOF膜的層(céng)間(jiān)距可精確調控,膜厚可(kě)控製在數十納米。表征結果證實(shí),TU對(duì)碳層的固定作用極大抑製了膜在分離介質中的溶脹變形,顯著增強了膜的機械穩(wěn)定性。分離結果表明,TU-GOF膜對H2具有高選擇性,如H2/CO2、H2/N2和H2/CH4理想選(xuǎn)擇(zé)性達——200,H2滲透速率為10-7mol/m2/s/Pa。這是GO基膜首(shǒu)次基於二(èr)維層間篩分實現H2高效分離,且性能遠高於聚合(hé)物膜的Robeson上限(xiàn),也優於大部分無機(jī)膜。


相關研究成果發(fā)表在《先進材料》上。該研究得(dé)到了國(guó)家自然科學基金委、中科院青年創新促進會(huì)和國家重點研發計(jì)劃納米專項等的資助。



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